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上海硅酸盐所在高亮度、高效率照明/显示用荧光陶瓷方向取得系列研究进展

发布日期:2024年04月03日    浏览次数:1680

    固态激光照明器件由蓝色激光二极管(B-LD)和黄绿色荧光转换器(Y/LuAG:Ce)结合所得,在高功率照明/显示的应用引起了人们的高度关注。Y/LuAG:Ce作为应用最广泛的荧光材料,已经在白光LED领域得到广泛的应用,若要实现其在激光照明/显示中的应用,还有三方面的性能亟待改进:(1)提高荧光材料的蓝光吸收率和黄绿光的提取率;(2)增加荧光材料的热稳定性,由于目前高功率LD中使用的激光功率密度大,急需进一步抑制材料的热致光衰效应;(3)提高荧光材料转换光的光色品质。因为Y/LuAG:Ce的发射光谱缺少红光成分,所以与蓝光搭配输出的白光显色指数较低,亟需增加红光波段的发光以提升输出白光的显色性能。

 

  近期,中国科学院上海硅酸盐研究所李江研究员团队深入开展了高亮度、高效率照明/显示用石榴石基荧光陶瓷的研究工作,并取得了系列研究进展。研究团队通过与厦门大学解荣军教授合作,在YAG:Ce陶瓷中引入气孔作为光学散射中心,有效地减弱了荧光陶瓷中固有的全内反射效应对光提取效率的不利影响,并系统研究了气孔含量和孔径对YAG:Ce陶瓷的微观结构、光约束能力和光学性能的影响。孔隙率为10 vol%、孔径为3 μm的YAG:Ce荧光陶瓷具有高中心亮度(1669592 cd/m2)、强的光约束能力和稳定的光发射,有望应用于激光显示用的荧光轮。在功率密度为30 W/mm2的蓝光LD的激发下,多孔YAG:Ce荧光陶瓷表现出4020 lm的高光通量和268 lm/W的高发光效率。相关研究成果发表在Journal of the American Ceramic Society(2023, 106: 2903-2910)。该论文第一作者为上海硅酸盐所博士研究生程梓秋,通讯作者为上海硅酸盐所李江研究员。

 

多孔YAG:Ce荧光陶瓷的表面FESEM形貌

 

  为减少荧光陶瓷在高功率激光照明中的热积累,团队与俄罗斯远东联邦大学Denis Kosyanov教授合作,采用高热导率的Al2O3作为第二相,首次通过放电等离子体烧结(SPS)技术制备出了具有高热导率和发光饱和阈值的细晶粒Al2O3-YAG:RE(RE=Ce/Ce+Gd)复相荧光陶瓷,并系统研究了关键烧结参数(温度、保温时间、压力)对复相荧光陶瓷致密度、显微结构和发光性能的影响。在合适的工艺条件下,制备了使微观结构和发光性能达到最佳平衡的Al2O3-YAG:RE复相陶瓷。Al2O3-YAG:Ce和Al2O3-GdYAG:Ce陶瓷荧光体转换器的内量子效率(IQE)分别高达95%和90.7%;最高流明效率高达264 lm·W-1(色温5596K)和225 lm·W-1(色温5374K)。相关研究成果发表在Journal of Advanced Ceramics(2023, 12: 1015-1032)。该论文通讯作者分别为俄罗斯远东联邦大学Denis Kosyanov教授和上海硅酸盐所李江研究员。

 

Al2O3-YAG:RE(RE=Ce/Ce+Gd)复相荧光陶瓷的(a)实物照片;(b)白光LED灯具;(c)PL/PLE光谱

 

  随后,研究团队采用固相反应烧结技术制备了绿色Al2O3-LuAG:Ce复相荧光陶瓷,进一步提高了陶瓷荧光转换器的热稳定性和高功率激光下的服役性能。Al2O3-LuAG:Ce复相陶瓷表现出优良的热稳定性(在225℃下发光损失16%)、高量子产率(>95%)和优异的发光性能。在16.4 W蓝光LD照射下,实现了4634 lm的高光通量和283 lm·W-1的流明效率,饱和功率密度超过20.5W·mm-2。相关研究成果发表在Journal of Advanced Ceramics(2023, 12: 625-633)。该论文第一作者为上海硅酸盐研究所博士研究生程梓秋,通讯作者为河南理工大学徐坚副教授和上海硅酸盐所李江研究员。

 

Al2O3-LuAG:Ce复相陶瓷的(a)光通量;(b)流明效率;(c)EL光谱;(d)色温分布图

 

  为解决上述使用固相反应烧结技术制备复相荧光陶瓷存在的成分不均匀问题,研究团队采用共沉淀法来提高复相粉体的均匀性和烧结活性,通过增加Al3+、Y3+、Ce3+混合金属盐溶液中Al3+的含量制备出了组分和发光均匀性良好的Al2O3-YAG:Ce复相荧光陶瓷。40 wt%Al2O3-YAG:Ce在7.053W 450 nm LD激发下,相关色温可达6498 K,流明效率为166 lm∙W-1,光通量为1169 lm。通过Lu取代全部Y,成功将Al2O3-LuAG:Ce复相陶瓷的流明效率提升至266 lm∙W-1。随着450 nm LD功率密度的不断增加,基于20~70 wt%Al2O3-LuAG:Ce复相荧光陶瓷的光通量不断上升,未出现发光饱和现象,光通量达到3624 lm (LD的最大功率为15.6 W),并表现出更高的热稳定性(在225℃下发光损失仅为4.3%)。相关研究结果分别发表于Journal of the American Ceramic Society(2023, 106: 5933-5943)和Optical Materials(2024, 147: 114628)。该两篇论文的第一作者为江苏大学联培硕士研究生王雁斌,通讯作者为上海硅酸盐所李江研究员。

 

(a)-(d)x wt%Al2O3-YAG:Ce(x=20, 30, 40, 50)复相荧光陶瓷的FESEM形貌照片

 

  针对激光照明中现存的输出白光光色品质差的难题,研究团队设计了一种新颖的具有条形码结构的YAG:Ce/YAG:Cr/YAG:Pr荧光陶瓷,既解决了多掺杂离子荧光陶瓷中由于各离子之间能量转移导致的低光效的问题,又避免了复相陶瓷中不同层之间的再吸收或界面反应的问题,封装后得到了可调光电色性能的LED照明器件。与YAG:Ce荧光陶瓷相比,复相陶瓷在650~750 nm处有明显的红光发射。随着复合结构中YAG:Cr和YAG:Pr比值的增大,其发射光谱中的红色光谱成分显著增加,有利于白光LED显色性能的提升。当YAG:Ce/YAG:Cr/YAG:Pr的厚度比为6/6/6时,复相陶瓷在800 nm处的透过率达60%,流明效率为106 lm/W,Rf为86,CCT为7642 K,表现出良好的发光性能。相关研究成果发表在Journal of the American Ceramic Society(2024, 107: 1061-1069)。该论文第一作者为上海硅酸盐所毕业博士研究生刘欣,通讯作者为上海硅酸盐所李江研究员。

 

条形码结构复相荧光陶瓷的制备流程

 

条形码结构复相荧光陶瓷的实物照片

 

  以上相关工作得到了国家重点研发计划项目重点专项、中国科学院国际伙伴计划(“一带一路”科技合作专项)和上海市“一带一路”国际合作项目等的资助。